McCallum fór með hlutverk rússnesks leyniþjónustumanns í njósnaþáttunum The Man From U.N.C.L.E sem framleiddir voru á árunum 1964 til 1968. Í seinni tíð sló hann svo aftur í gegn sem réttarmeinafræðingurinn Donald „Ducky“ Mallard í þáttunum NCIS sem fjalla um rannsóknardeild innan bandaríska sjóhersins.
BBC segir frá því að leikarinn, sem fæddist í Skotlandi árið 1933, hafi andast af náttúrulegum orsökum í New York í Bandaríkjunum í gær.
McCallum hlaut á sínum tíma fjölda tilnefninga til Emmy- og Golden Globe-verðlauna fyrir hlutverk sitt sem Illya Kuryakin í þáttunum The Man From U.N.C.L.E.
Á leiklistarferli sínum birtist hann jafnframt í kvikmyndum á borð við The Great Escape, The Greatest Story Ever Told og A Night to Remember.
